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2006年3月莫德里奇在對陣阿根廷的友誼賽中完成了國家隊處子秀。

6月的德國世界盃，莫德里奇也在小組賽對陣日本和澳大利亞的比賽中獲得了三十分鐘的出場時間。

2008年6月莫德里奇在歐洲盃小組賽首場對陣東道主奧地利的比賽中，罰進制勝點球；在小組賽上，莫德里奇率領的克羅埃西亞三戰全勝，晉級四分之一決賽；在四分之一決賽克羅埃西亞對陣土耳其的比賽中，雙方九十分鐘內零比零戰平。加時賽克羅埃西亞在第一百一十九分鐘攻入準絕殺進球，然而土耳其在第一百二十分鐘扳平比分，雙方進入點球大戰。在點球大戰中，莫德里奇射失點球，導致克羅埃西亞出局。

2012年6月莫德里奇在歐洲盃上率領克羅埃西亞在小組賽中取得一勝一平一負的戰績，但未能幫助克羅埃西亞從小組出線。

2014年6月莫德里奇率領克羅埃西亞征戰巴西世界盃，這是克羅埃西亞時隔八年後再次重返世界盃。在小組賽首輪克羅埃西亞一比三不敵巴西的比賽中，莫德里奇腳部受傷。雖然莫德里奇沒有錯過接下來的兩場小組賽，但是未能幫助球隊從小組中出線。

2016年6月12日在歐洲盃小組賽克羅埃西亞對陣土耳其的比賽中，莫德里奇在比賽第四十一分鐘上演了一記從大禁區外的凌空抽射破門，這也是全場比賽的唯一進球。6月26日在歐洲盃八分之一決賽克羅埃西亞對陣葡萄牙的比賽中，克羅埃西亞隊在比賽的一百一十七分鐘遭到絕殺，莫德里奇也就此告別了2016年歐洲盃的征程。8月29日莫德里奇接替退出國家隊的達里奧·斯爾納，成為克羅埃西亞國家隊隊長。

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